故事从一股强大的力量从宇宙魔方中涌现开始，邪神洛基（汤姆·希德勒斯顿饰）随之而来，带走了宇宙魔方，摧毁了实验现场，令全球保卫组织“神盾局”措手不及。在这一紧急关头，指挥官“独眼侠”尼克·弗瑞（塞缪尔·L·杰克逊饰）明白，只有通过创建一个无与伦比的联盟组织，才能够挽救世界于水深火热之中。